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        ACS Energy Letters封面:一種用鋅做固體燃料的燃料電池

        專題網友投稿2022-07-19A+A-

        ACS Energy Letters封面:一種用鋅做固體燃料的燃料電池

        Energist 能源學人
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        鋅空氣電池因其能量密度高(1,218 Wh/kg, 6,136 Wh/L)、成本低(< $10/kWh )、安全環保等優點,被認為是一項具有巨大潛力的電化學儲能技術。然而,迄今為止開發出的三類鋅空氣電池,即鋅空氣一次電池、機械更換式的鋅空氣電池和可充電的鋅空氣電池,都在實際應用中遇到了一些關鍵問題。例如,鋅空氣一次電池在鋅負極完全耗盡或鈍化后將無法工作,導致電池其它完好的部分被浪費。機械更換式的鋅空氣電池可以通過更換鋅負極和電解液來 減少鋅空氣一次電池中的浪費。然而它的更換過程繁瑣,并且更換后性能會逐漸下降。至于可充電的鋅空氣電池,鋅枝晶、電極變形和析氫限制了其長期的循環性能。另外,緩慢的氧氣還原和氧氣生成反應(ORR/OER)速率以及鋅負極的鈍化導致其能量效率和功率密度較低,從而阻礙了它們在實際中的應用。此外,大部分報道的可充電的鋅空氣電池通常使用過量的負極電解液來防止 [Zn(OH) 4 ] 2- 達到飽和并形成電導率很低的ZnO,然而這樣會降低其實際能量密度,失去了其真正的優勢。

        近日,新加坡國立大學王慶課題組報道了一種氧化還原介導的鋅空氣燃料電池(redox mediated zinc air fuel cell,RM-ZAFC)來嘗試解決上述問題。該工作作為封面文章發表在ACS Energy Letters上。博士生張航和黃世強為本文共同第一作者,王慶教授為通訊作者。

        在該工作中,鈷三異丙醇胺絡合物(CoTiPA)和7,8-二羥基-2-吩嗪磺酸 (DHPS)作為氧化還原媒介(redox mediator,RM)分別被引入到電池正負極的電解液中與空氣和鋅金屬在各自的儲能罐中反應。通過這種氧化還原靶向反應,ORR和鋅氧化的反應可以從電極上轉移到儲能罐里。在正極方面,本文首次將RM作為四電子轉移的ORR均相催化劑引入鋅空氣電池中,以實現比兩電子ORR更高的電位。在運行過程中,Co(III)TiPA在電極上被電化學還原為Co(II)TiPA,并在充滿氧氣的氣體擴散槽 (GDT) 中被氧氣氧化回Co(III)TiPA。在傳統的鋅空氣電池中,ORR發生在異相催化劑的三相反應界面上,催化性能與暴露的活性位點密度、電導率和反應能壘密切相關。相比之下,氧化還原介導的ORR均相地發生在GDT的電解液中。對于負極,DHPS-2H在電極上被氧化為DHPS,然后循環到負極的儲能罐中將罐中的Zn氧化為ZnO,分子本身被還原回DHPS-2H。生成的產物ZnO會沉積在罐中的Zn顆粒上。完全放完電后,只需通過更換罐中的鋅來為電池充電,而不需要對整個電池進行拆卸和重新組裝。因此,RM-ZAFC從空間上將儲能模塊與發電模塊分離,從而提供了更好的操作靈活性和更好的規?;那熬?。此外,與氫燃料電池中使用的商用高壓儲氫罐相比,負極儲能罐中裝載的鋅顆粒具有更高的體積比容量、更高的安全性和易于儲存和運輸等特點。因此,作為一種能量轉換和存儲的設備,RM-ZAFC將在汽車、備用和固定電源等方面有應用前景。

        圖1 . (a) 氧化還原介導的鋅空氣燃料電池 (RM-ZAFC) 的工作示意圖。在此裝置中,Zn 被加載到負極燃料罐中,O 2 被送入正極氣體擴散罐 (GDT)。(b) Zn和O 2 分別與DHPS和CoTiPA的氧化還原靶向反應的能量圖。

        圖2 . (a) CoTiPA 在 3 M NaOH 中的 CV,掃描速率為 50 mV/s。插圖為 Co II/III (TiPA) 的結構。(b) 鋅空氣液流電池的充電和放電電壓曲線。充電過程用N 2 保護,放電過程用O 2 鼓泡進行。條件:正極電解液,0.2 M Co II (TiPA)/3 M NaOH;負極電解液,0.1 M ZnO/3 M NaOH;負極,0.8 g 鋅板;電流密度,10 mA/cm 2 。(c) 氧化還原介導的 ORR 過程的 log i eff  N 與 η 的關系圖 。(d) 電池的 Co III TiPA (底部) 電壓曲線 (頂部) 和吸光度隨放電的變化。條件:正極電解液, 0.2 M Co III (TiPA)/3 M NaOH;負極電解液液, 3 M NaOH;負極,0.8 g 鋅板;電流密度,10 mA/cm 2 。

        圖3 . (a) 0.6 M Co II (TiPA)/3 M NaOH 分別用過量 O 2 化學氧化和在 N 2 中完全電化學氧化后的 FTIR 光譜,以及電化學氧化和化學氧化之間的差異。(b) 逐步 Co(TiPA) 介導的 ORR 反應的吉布斯自由能變化。(c) 提出的 Co(TiPA) 介導的堿性電解液中的 ORR 機制。(d) 鋅空氣液流電池的放電曲線,其中0.2 M Co III  (TiPA)/3 M NaOH 作為正極電解液,O 2 連續鼓泡,0.868 g Zn 板作為負極, 3 M NaOH 作為負極電解液。電流密度:50 mA/cm 2 。

        圖4 . (a) DHPS 和 [Zn(OH) 4 ] 2– 在 3 M NaOH 中的 CV。掃描速率:10 mV/s。(b) 通過OCP測量獲得的DHPS 和 Zn 之間 RT 反應的log eff  N 與 η 圖。(c) 在添加 0.1 g Zn 顆粒之前和之后,15 mM DHPS/3 M NaOH電解液的原位 UV-vis 光譜 。 (d) 在添加 1 g Zn 顆粒之前和之后,0.4 M DHPS/3 M NaOH電解液的 FTIR 光譜。(e) 電池的電壓曲線,其中0.6 M K 3 Fe(CN) 6 /3 M NaOH 作為正極電解液,加載有 0.22 g Zn 板的0.4 M DHPS/3 M NaOH作為負極電解液。電極面積:5 cm 2 ,電流密度:10 mA/cm 2 。(f) 0.6 M K 3 Fe(CN) 6 /3 M NaOH 作為正極電解液和0.4 M DHPS/3 M NaOH 作為負極電解液的電池電壓曲線。每次鋅消耗完時,取出反應后的產物,并將新鮮的鋅粉(3 × 0.1 和 0.5 g)放入負極電解液罐中。電極面積:5 cm 2 。

        圖5 . (a) 負極儲能罐示意圖,在放電后可以補充鋅顆粒燃料。(b) RM-ZAFC 單電池的電壓曲線。電極面積:5 cm 2 ,電流密度:10 mA/cm 2 。(c) RM-ZAFC 單電池在 100 mA/cm 2 電流密度下的電壓曲線。在每個放電過程之后,將電池靜置 2 小時以使正極電解液自充電,并將 0.15 克鋅顆粒放入負極槽中。(d) RM-ZAFC 電池在加載鋅顆粒后的連續放電曲線。電極面積:1 cm 2 。每次加載 Zn 顆粒后,正極液自充電,直到電池的 OCV 增加到 1.05 V。(e)電池在不同SOC下的極化曲線和功率性能。(f)鋅顆粒反應前以及(g)反應后的 SEM 圖像。

        圖6 . (a) 四個單電池組成的RM-ZAFC電堆的分解示意圖和(b)照片。(c) RM-ZAFC電堆的電壓曲線。電極面積:1 cm 2 ,電流密度:10 mA/cm 2 。(d) RM-ZAFC、傳統 ZAB 和堿性燃料電池在能量密度、成本、可擴展性、靈活性、功率密度、體積容量、安全性和可行性方面的比較。

        Hang Zhang, Shiqiang Huang, Manohar Salla, Jiahao Zhuang, Mengqi Gao, Dao Gen Lek, Hualin Ye, and Qing Wang*, A Redox-Mediated Zinc–Air Fuel Cell, ACS Energy Lett. 2022.

        https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c01347

        作者簡介

        王慶教授  新加坡國立大學材料科學與工程系副教授,長期從事電化學和光電化學系統中介觀電荷轉移、傳輸的基礎研究,及其在新型能量轉換器件和儲能裝置中的應用研究。提出并發展了基于氧化還原靶向反應的新型高能量密度液流電池及相關的電化學儲能與轉換體系。

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