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        劉利峰教授 AFM:具有異質界面和配位不飽和金屬活性位點的NiFeSP納米管助力高效海水電解

        專題網友投稿2022-07-19A+A-

        劉利峰教授 AFM:具有異質界面和配位不飽和金屬活性位點的NiFeSP納米管助力高效海水電解

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        直接電解海水制氫最近在世界范圍內引起了相當大的關注。一方面,直接電解海水可以有效地和離岸太陽能及風能結合用于大規模海上綠氫生產;另一方面,與需要使用高純水的傳統水電解相比,使用廉價、豐沛的海水作為原料有望大大降低制氫成本。但真正實施直接海水電解仍需要克服較大的技術難題。直接海水電解通常發生在強堿性溶液中,在工業相關的高電流密度(例如500 mA cm -2 )下運行需要高效穩定的析氧反應(OER)和析氫反應 (HER) 電催化劑。更重要的是,獲得高電流密度需要較大的過電位,在這種情況下,析氯反應(CER)將作為副反應介入并與OER競爭,降低海水電解效率,更嚴重的是會導致電解槽組件的腐蝕,大大縮短電解槽的使用壽命。

        高效、穩定的電催化劑是實現工業海水電解的基礎。形貌和結構工程在設計電催化劑中起到了至關重要的作用。首先,3D分層結構被認為有助于擴大電化學活性面積并可實現快速的電荷/物料傳輸;其次,由不同活性相的異質界面組成的異質結構會表現出有趣的電子特性,提高電催化性能。此外,引入晶格缺陷還可以有效地調節局部電荷分布,從而調節催化劑的電子結構,促進催化活性的提升。因此通過組分,形貌和結構工程的設計,調控催化劑的配位環境,有望實現高效的海水電解。

        同時,如果在海水電解中利用尿素氧化反應(UOR)取代OER,可以大大減小陽極反應的過電位。在這種情況下,電解槽即使在大電流密度下工作,也可以有效避免CER的不利干擾。伊比利亞國際納米技術實驗室劉利峰團隊較早提出了可以用水合肼氧化與HER耦合來實現大電流密度下的無CER干擾的直接海水電解(J. Mater. Chem. A 2021, 9, 22248)。但是水合肼本身毒性較大,不利于大規模應用。相比之下,尿素廣泛存在于城市污水及工農業廢水之中,因此將UOR與HER耦合既可以有效地制取氫氣,又可以同時實現污水處理,緩解環境污染問題。

        【工作簡介】

        團隊利用兩步硫化/磷化方法制造自支撐鎳鐵磷硫化物(NiFeSP)納米管陣列電極,實現了高效且穩定海水電解。通過異質界面形成和金屬配位環境的變化,調控電子結構進而優化催化反應中間體的吸附能,實現了高效的、工業級電流密度(500 mA cm -2 )下的海水電解,并且在高電流密度下具有出色的穩定性(1000 h),展現出該電極用于工業海水電解的巨大潛力。文章發表在近期的Advanced Functional Materials上,博士生余志鵬和青島理工大學李一凡副教授為本文共同第一作者。

        【內容表述】

        NiFeSP電極是通過對NiFe泡沫先進行水熱硫化處理,然后低溫磷化制備而成。XRD和SEM表征證明硫化/磷化處理后形成了由NiFeS和NiFeP兩相組成的空心納米管陣列。HRTEM進一步證實了兩個相的存在,且在相界處存在局部晶格扭曲和無序的缺陷。

        圖 1. NiFeSP電極的形貌和微觀結構表征。

        原子結構分析(XANES和EXAFS)表明磷化處理導致NiFeSP中更高程度的結構無序,顯著改變了Ni/Fe原子的配位環境,從而改變了NiFeSP的電子結構。

        圖 2. NiFeSP電極的局部電子結構和配位環境分析。

        電化學測試結果表明:NiFeSP電極與其他催化劑相比,在模擬海水電解質(1.0 M KOH + 0.5 M NaCl)中表現出更優的OER和HER性能,顯示出優異的雙功能特性。此外電極能在500 mA cm -2 穩定產氧與產氫超過1000小時,表現出出色的穩定性。

        圖 3. NiFeSP電極的OER、HER和海水電解活性。

        理論計算結果表明,由于電子從Fe原子轉移到相鄰的Ni原子,NiFeS/NiFeP異質結構和配位不飽和的金屬位點對OER和HER活性提升起到很大貢獻,進而加速了反應進程。

        圖 4. 理論計算和機理研究。

        盡管NiFeSP電極在純海水電解中表現出優異的性能,但仍希望海水電解的效率能夠進一步提升,而且在高電流密度下避免CER的干擾。為此,團隊進一步將UOR與HER進行耦合。如圖5所示,電解質中尿素的存在使極化曲線極大地向負電位移動,展現了優異的UOR活性。同時,與純海水電解相比,尿素輔助海水電解在給定電流密度下所需的電解電壓顯著降低,證明UOR不僅有助于節省電解能量,而且避免形成不利的次氯酸鹽物質。此外,NiFeSP電極對還展示了純海水電解和尿素輔助海水電解出色的長期耐久性,能在500 mA cm -2 下持續產氫氣至少1000小時。

        圖 5. NiFeSP電極的UOR和尿素協助海水電解性能。

        【結論】

        作者通過對NiFe 泡沫進行水熱硫化和隨后的磷化后處理制備了自支撐NiFeSP納米管陣列。該電極結合了多種優點,包括多種金屬/非金屬組分、3D分層結構、豐富的異質界面和配位不飽和的活性位點,其共同作用提高了電催化性能。因此,該NiFeSP電極在模擬海水電解質中高效地實現了500 mA cm -2 的大電流密度電解。為了防止CER的干擾,作者進一步用UOR代替OER,同時降低了海水電解中對總能量輸入的需求。更令人印象深刻的是,在如此高的電流密度下連續電解1000小時電極性能無顯著退化。這項工作為設計和合成用于海水電解的高活性和穩定的電極提供了一種有效的策略。

        Yu, Z. P., Li, Y. F., Martin-Diaconescu, V., Simonelli, L., Ruiz, J., Amorim, I., Araujo, A., Meng, L., Faria, J. L., Liu, L., Highly Efficient and Stable Saline Water Electrolysis Enabled by Self-Supported Nickel-Iron Phosphosulfide Nanotubes With Heterointerfaces and Under-Coordinated Metal Active Sites.  Adv. Funct. Mater. 2022, 2206138. 

        https://doi.org/10.1002/adfm.202206138

        作者簡介

         

        劉利峰 終身研究員、團隊負責人,現任職于葡萄牙伊比利亞國際納米技術實驗室。主要致力于納米能源材料的制備、表征及其在電化學能源存儲和轉化方面的應用,團隊目前的研究方向主要涵蓋電化學催化、半導體光電化學、鋰電池及超級電容器電極材料等。已申請并獲批PCT專利3項,歐盟專利1項,發表SCI論文近180余篇,累計被引用12000次(H因子62,谷歌學術,2022年7月),在國際會議上做邀請報告40余次。目前擔任Materials Today Energy,Advances in Nano Research,Materials Futures和Applied Research編委。

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